K2CO3 によるテトラサイクリン吸着に対する溶解フミン酸および被覆フミン酸の影響

Scientific Reports volume 12、記事番号: 18966 (2022) この記事を引用

878 アクセス

1 オルトメトリック

メトリクスの詳細

フミン酸 (HA) は水環境中に広く存在し、汚染物質の吸着に重要な影響を与えます。ここでは、HA (溶解およびコーティングの両方) を使用して、K2CO3 改質磁性バイオ炭 (KMBC) による有機汚染物質テトラサイクリン (TC) の除去に対する効果を評価しました。結果は、低濃度の溶解 HA はおそらく架橋効果により TC 除去を促進する一方、高濃度の溶解 HA は KMBC 上の吸着サイトの競合により TC の吸着を阻害することを示しました。特性解析によると、コーティングされた HA は KMBC の表面と細孔の特性を変化させ、これにより TC の除去が抑制されたことがわかりました。溶解した HA と TC を含む連続吸着実験では、実験の最後に HA を添加すると、遊離 TC と HA -TC リガンドが形成され、TC の吸着能力が向上しました。溶解した HA およびコーティングされた HA の存在下での KMBC による TC 吸着は、pH が 5.0 から 10.0 に増加するにつれて下降傾向を示しました。 TC の吸着プロセスは良好で吸熱的であり、擬似二次反応速度論とフロイントリヒ等温モデルによってより適切にシミュレートできます。水素結合とπ-π相互作用が根底にある影響メカニズムであると仮説が立てられました。

バイオ炭 (BC) は、植物残渣や動物の排泄物などのバイオマスの熱分解によって調製される多孔質炭素材料です1、2。これは、高い気孔率、熱安定性、低コスト、リサイクルの可能性により、廃水処理用の有望な代替吸着剤と考えられています3。バイオ炭は、重金属や有機汚染物質に及ぶ幅広い汚染物質の吸着において高い効率を示しています4,5。これらの利点にもかかわらず、表面官能基が少ないため、環境修復における原始的なバイオ炭の効果的な利用、特に固液分離および吸着能力はまだ改善の可能性があります6。

バイオ炭の表面に磁性ナノ粒子を導入すると、固液分離特性が向上しますが、その代償として磁性ナノ粒子が吸着サイトを占有するため、吸着能力が低下します7。この問題を回避するために、バイオ炭の表面化学修飾が提案されており、これによりバイオ炭が活性化され、特定の吸着機能が得られます8。現在までに、ZnCl2、MgCl2、KMnO4、H2SO4、H3PO4、KOH、K2CO などのさまざまな種類の化学試薬がバイオ炭の表面活性化に適用されてきました39,10,11。これらの試薬のうち、K2CO3 は人体に悪影響を及ぼさず、食品添加物として使用されています。さらに、K2CO3 活性化によるバイオ炭の修飾は、表面積、細孔容積、芳香族性を大幅に改善することが示されています 12。したがって、K2CO3 は非常に応用可能なバイオ炭活性化剤です。

バイオ炭ベースのナノ複合材料は、抗生物質 13、染料 14、殺虫剤 15 などの有機汚染物質の除去に使用されています。有機汚染物質の代表的な種類として、抗生物質は地表水、地下水、飲料水から頻繁に検出されます16。抗生物質の過剰使用は細菌の薬剤耐性のリスクを高め、その結果、最も一般的な抗生物質は感染症を効果的に制御できなくなります。環境微生物集団の構造と活動に影響を与える可能性がある抗生物質および抗生物質耐性遺伝子 (ARG) についての懸念も提起されています 17。さらに、ARG が遺伝子伝達要素にうまく組み込まれると、選択圧がない場合でも存続し、伝達することができます 17,18。したがって、抗生物質による汚染物質の除去は実用上非常に重要であり、バイオ炭とその誘導体はこの目的で有効であると検証されています 4,9,19,20,21。

それにもかかわらず、現実の水環境における汚染物質は分離されておらず、他の物質が汚染物質の除去に影響を与えることがよくあります。フミン酸 (HA) は遍在する溶存有機物 (DOM) であり、カルボン酸基、フェノール基、芳香族基などの多数の官能基で構成されており、バイオ炭と汚染物質の間の相互作用を調節する可能性があります。たとえば、HA はバイオ炭の物理化学的特性を変化させ、その表面反応性を変化させ、さまざまな汚染物質に対する吸着挙動に影響を与える可能性があります 22。ほとんどの場合、バイオ炭による水中の有機汚染物質の吸着は、細孔の詰まりや競合吸着サイトを通じて、共存する HA によって強く阻害されます 23。対照的に、未修飾バイオ炭への抗生物質の吸着が HA の存在下で改善される可能性があることを実証する報告がいくつかありました 24。しかし、修飾バイオ炭による抗生物質の吸着に対する HA の影響に関する関連する機構研究は不足しています。さらに、磁性ナノ粒子の凝集や自動酸化に対する HA の影響に関する研究はほとんどなく、関連するメカニズムは明らかではありません。

7.8) (Fig. S5a) in solution. Therefore, in addition to occupation, electrostatic repulsion between TC and HAs/KMBC resulted in lower TC adsorption./p> 5 mg/L. TC possessed a nitrogen aromatic heterocyclic structure, which could interact with RBC and KMBC through π–π interaction19. According to the BET analysis, RBC and KMBC had high porosity, thus the removal of TC could also be achieved by pore filling. Jin et al.35 has found that HAs could interact with TC in solution. Therefore, HAs might act as a “bridge” between the adsorbents and TC36 and the bridging effect might contribute to the slight initial increase in adsorption capacity at low [HAs], before being overwhelmed by the binding competition at high [HAs]. As shown in Fig. 6a, the concentration of dissolved HAs after the experiment decreased from the initial value, corroborating that that dissolved HAs was adsorbed onto the RBC and KMBC./p> 5 mg/L (Table S8) As shown in Table S9, all P values are less than 0.05, which also suggest that the different addition sequences of dissolved HAs, TC and KMBC are statistically significant for the adsorption of TC (P < 0.05)./p>